Уволенные в 1963 из университета Тим Лири и Ричард Олпорт организовали коммуну Касталия (название взято из книги Игра в бисер Германа Гессе). Коммуна сначала располагалась в Мексике. Затем, в сентябре 1963 г. они переезжают во владения Хичкока в Миллбруке, Нью-Йорк - большой особняк, состоящий из 64 комнат. Расположенный на площади в четыре тысячи акров, ашрам в Миллбруке стал не только домом и штаб-квартирой Лири, но также своего рода святыней и прибежищем для психоделических пилигримов со всего мира.

"Мы считали себя антропологами из XXI века, населявшими машину времени, которая приземлилась в мрачных шестидесятых", - вспоминал Лири. Тогда же он провозглашает две заповеди новой, Нейрологической, эры: "Не изменяй сознание своего ближнего без его/ее согласия", "Не препятствуй ближнему изменять его/ее сознание". Вместе с Олпертом Лири основывает Лигу духовных открытий, сокращенно LSD (League for Spiritual Discovery). Ее девизом становится лозунг "Включись, настройся, выпади!" (Turn on, tune in, drop out!), ставший центральным догматом культуры хиппи.

В это же время в Миллбруке начало выходить ежеквартальное издание «Психоделическое обозрение», а с июля 1964 г. - проводиться сеансы с ЛСД под предводительством Тима Лири. В августе 1964г. Кен Кизи и Прикольщики посещают Тимоти Лири и Ричарда Алперта в Миллбруке, правда встреча так и не состоялась.

Ночью 16 апреля 1966 года в поместье в Миллбруке по команде прокурора Дж. Гордона Лидди ворвалась рота полицейских, обыскавших дом, обнаруживших в результате обыска небольшое количество марихуаны и арестовавших четырех человек, включая Тимоти Лири. Постоянные рейды ФБР положили конец миллбрукской эре, и в феврале 1968 года Лири выселился оттуда.